纤维素生物炭和木质素生物炭光催化还原Cr(VI)的差异性研究取得新进展
发表日期:2023-09-12来源:
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据统计,目前我国土壤、沉积物和水环境中生物炭的累积存量高达3000 ~ 5000亿吨。另外,由于生物炭在农业、环境、能源等领域的广泛应用,其产量每年仍高达4.2亿吨,因此生物炭的大量使用势必对环境产生不可估量的影响。随着生物炭光催化活性的发现,生物炭对于环境中元素的氧化还原、赋存状态、迁移转化和环境循环等地球化学过程的调控和影响已经成为领域的前沿和热点。目前,生物炭光催化的环境属性研究尚处于起步阶段,不同生物质源和热解温度对于生物炭结构及其光催化过程的调控过程和分子机制尚不清楚。
中国科学院西北生态环境资源研究院(以下简称西北研究院)范桥辉科研团队分别以富含纤维素和木质素的小白菜和玉米芯为生物质源,在不同热解温度下制备了系列生物炭材料,系统研究了典型污染物Cr(VI)在纤维素和木质素生物炭表面的光催化还原性能、过程和机制等。研究结果表明,低温热解时,纤维素生物炭中产生较多的含氧官能团;而木质素中芳香结构较为稳定,因此产生的生物炭中存在较多的芳香骨架。由于生物炭结构和形貌特征的差异性,纤维素生物炭和木质素生物炭在光吸收、电导率、光电流响应和能带结构等方面存在显著性差异。纤维素生物炭对于Cr(VI)的光催化还原效率约为木质素炭的1.3倍。纤维素生物炭中光活性的70%来自于其可溶组分,而木质素炭中几乎为100%。虽然两种生物炭的可溶组分存在明显的结构差异,但均主导了生物炭光催化还原Cr(VI)的整个过程。对于木质素和纤维素生物炭而言,界面电子传输均是Cr(VI)光催化还原的关键反应途径,但纤维素生物炭体系中·O2-的产生对Cr(VI)光催化还原也有一定贡献。值得注意的是,纤维素生物炭和木质素生物炭体系中均可产生·OH自由基,且对Cr(VI)光催化还原有一定的贡献。该研究揭示了生物炭结构演化对Cr(VI)光催化还原反应效率和过程的调控机制,可为评估生物炭的光活性对环境变价元素的赋存状态、迁移转化和循环等地球化学行为的调控作用提供理论依据。
该研究成果以Different photoreduction processes of Cr(VI) on cellulose-rich and lignin-rich biochar为题发表在环境科学领域主流期刊Environmental Research(IF=8.3)。西北研究院博士生鄂正阳为论文第一作者,范桥辉研究员为通讯作者。该研究获中国科学院青年创新促进会、废旧矿山修复治理甘肃省引才引智基地、甘肃省重点实验室、自然资源部黄河上游战略性矿产资源重点实验室等项目共同支持。
富含纤维素木质素生物炭光催还原Cr(VI)的过程和机制
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